武科大网讯（通讯员李江江）近日，我校化学与化工学院张琴、李轩科、陈永婷团队在《Advanced Energy Materials》期刊发表题为“Highly Active Electrocatalytic Alcohol Oxidation Coupled Hydrogen Production with Unsaturated Ni-O(OH) Coordination”的研究论文（DOI：10.1002/aenm.202504916）。该研究提出了一种由碳层限域的不饱和Ni–O(OH)稳定化Ni晶体组成的Ni–O(OH)–C电催化剂，可在安培级电流密度下实现乙醇电氧化制乙酸（EOR）、析氢反应（HER）及其集成系统的卓越性能。陈永婷、李轩科、张琴、比利时哈瑟尔特大学杨年俊为论文共同通讯作者。
电催化产H2与高价值化学品制备相结合，是实现碳中和过程中极具吸引力且可持续的途径。实现产业化的先决条件是开发能够在安培级电流密度下稳定运行的电催化剂。该研究报道了一种Ni–O(OH)–C催化剂，其包含金属Ni核以及缺陷碳限域表面局域化的不饱和Ni–O(OH)配位，用于构建安培级电流密度下的HER||EOR集成系统。具体而言，Ni–O(OH)–C催化剂仅需1.55 V和–0.32 V的电位即可分别实现2 A cm⁻²的EOR电流密度和1.5 A cm⁻²的HER电流密度。这种在高电流密度下的卓越催化性能超越了先前报道的水平。
其HER||EOR集成系统的法拉第效率高达98%，对乙酸和H₂的总选择性为100%，且其电位性能优于Pt/C||RuO₂水电解槽。关键在于，具有不饱和Ni–O(OH)配位的Ni位点不仅能维持固有的吸附*OH物种，还能驱动快速的*OH吸附，从而促进了吸附氧（Oads）介导的乙醇脱氢动力学。最为关键的是，碳限域效应限制了氧原子的迁移，抑制了Ni–O*活性位点的氧化钝化，从而稳定了安培级电流密度下的EOR性能。
同时，这些不饱和的Ni–O(OH)物种破坏了界面氢键网络，从而加速了H₂O传输，并通过局域电子效应优化了水解离和氢转化的热力学与动力学。再与导电碳限域镍网络所增强的电荷转移协同耦合，使得Ni–O(OH)–C催化剂能够实现高电流密度下卓越的HER性能。
此外，Ni–O(OH)–C催化剂能够适用于多种醇氧化底物，包括甲醇和乙二醇。该研究为启动高价值化学品电合成耦合产氢的工业化进程提供了一个充满希望的机会。
基于这些发现，该研究还开发了一种锌-乙醇-空气电池，可实现长达500小时的稳定循环。这一突破对于大规模化学品生产耦合氢气生成具有巨大潜力，并为未来的工业应用进展铺平了道路。
